Die Sammlung Marta beinhaltet rund 500 Arbeiten von ca. 170 Künstler*innen, vielfach großformatige Werke der zeitgenössischen Kunst. Hierin befinden sich herausragende Arbeiten, die sich auch mit Fragen zu Design und Architektur beschäftigen – entsprechend dem Museumsprogramm und der ursprünglichen Idee des Marta Herford als „Haus des Möbels“ (mitten im Zentrum der Möbelindustrie). Ein prägender Bestandteil sind viele raumbezogene Werke, die mit dem Gehry-Gebäude eine besondere Beziehung eingehen, wie Panamarenkos Papaver, Cai Guo-Qiangs Flying Carpet, Silke Schatzs Hellwacher Tagtraum, Reinhard Muchas Halver. Das Brot der frühen Jahre, Asta Grötings Die Schwimmerin oder Atelier Van Lieshouts Mini Feeder. In der Sammlung Marta ist die inzwischen über zwanzigjährige Ausstellungsgeschichte mit einer Breite an Werken exemplarisch abgebildet. In den letzten Jahren konnten zahlreiche bedeutende Positionen dazugewonnen werden wie u.a. Werke von Nevin Aladağ, Lena Henke, Rodney McMillian, Katja Novitskova, Kaari Upson oder Erik van Lieshout. Die Sammlungswerke werden seit 2011 in einem neu errichteten Depotgebäude auf dem Museumsareal bewahrt.